Inaugurato nel 2001 dal cardinale Carlo Maria Martini, a cui è stato poi intitolato nel 2017, il Museo è il punto di arrivo di un importante progetto a cui hanno dato il loro decisivo contributo alcune delle più grande figure di arcivescovi milanesi del Novecento. Le sue origini risalgono infatti ad una prima intuizione del Beato Ildefonso Schuster del 1931, poi ripresa dal Cardinal Montini nel 1960 che indica come sede del nuovo Museo i chiostri di Sant’Eustorgio, uno dei luoghi cardine per la storia del cristianesimo ambrosiano
La Collezione permanente del Museo Diocesano Carlo Maria Martini è costituita da ormai quasi mille opere, comprese tra il II ed il XXI secolo, giunte come lasciti, depositi o donazioni, che costituiscono una viva testimonianza della ricca produzione artistica ambrosiana, oltre ad offrire un interessante panorama del gusto collezionistico non solo arcivescovile, ma anche privato.
Il Museo è parte del complesso dei Chiostri di Sant’Eustorgio insieme al Museo di Sant’Eustorgio con la Cappella Portinari, capolavoro del primo rinascimento lombardo.